也就是说，林丹汗按照北方游牧民族传统，将察哈尔本部分为左右两翼六个区块，即阿哈固山、窦土门固山、高尔固山、哈纳固山、中军万户与阿喇克绰特万户。
除此之外，林丹汗还利用“图们法典”约束诸部。
任命永谢布部的却热斯塔布囊为大汗的代表，管理右翼三万户蒙古诸部，任命内喀尔喀炒花乌济叶特部的锡尔呼纳克洪台吉辅助大汗管理左翼蒙古诸部。
林丹汗于1617年在巴林境内的阿巴嘎哈喇山建察汉浩特，作为政治中心，令诸部首领到此朝觐、纳贡与议事。
林丹汗笃信藏传佛教，林丹汗一生热衷于佛教事业，不仅推动了藏传佛教在左翼三万户地区的传播，而且为蒙古文化作出了一定的贡献。
1604年，刚即位的林丹汗就从四世dá_lài派驻蒙古地方掌管教法的迈达理呼图克图和卓尼绰尔济等黄教喇嘛的手上，接受了格鲁派（黄教）的法戒。
1617年，西藏萨迦派僧侣沙尔呼图克图到达蒙古地区，寻找自己的支持者，林丹汗为沙尔呼图克图的法术所折服，并封他为国师，并接受深奥密乘之灌顶，于是林丹汗由黄教改信红教。
狭义上的红教仅指宁玛派，广义上包含了萨迦派和噶举派。
沙尔呼图克图为了取得林丹汗的信任，从五台山取来元世祖时萨迦派八思巴喇嘛用千金所铸的玛哈噶喇金佛，又称大黑天，为蒙元的护国神。
林丹汗在察汉浩特修建金顶白庙，将金佛供于其中。
林丹汗试图效仿忽必烈与八思巴故事，利用他与沙尔呼图克图之间的关系来树立自己的权威。
然而适得其反，这加剧了信奉黄教的蒙古诸部的离心，削弱了林丹汗的号召力。
林丹汗西迁后，召集昆噶敖德斯尔、班第达顾实、阿南达顾实为首的33名学者，在1628—1629年间翻译了108卷《甘珠尔》，并用金字抄写在蓝纸上。
林丹汗组织翻译《甘珠尔》是对蒙古文化的一大重要贡献。
林丹汗把传国玉玺和玛哈噶喇金佛、金《甘珠尔》视为三大法宝。
林丹汗在1612年与1615年攻打明朝，试图获得与明朝的贸易权，最终在1617年如愿以偿。
1618年，后金侵明，林丹汗为了获得明朝的赏银，奉行“联明抗金”的外交方针，并在1619年给努尔哈赤写了一封言辞傲慢的国书，导致与后金交恶。
不过，林丹汗与明朝结盟并未挡住后金对辽东的吞噬，1622年明朝在广宁之战败北，林丹汗的援军没起作用，此后两者间的联盟冷却下来。
林丹汗也开始实行攘外必先安内，“先处里，后处外”的政策，开始火并科尔沁、内喀尔喀诸部，并且避免与后金正面交锋。
所以林丹汗从未亲自与后金作战过。
在原本的历史中，崇祯继位后，林丹汗西迁，吞并右翼诸部（哈喇慎、土默特、鄂尔多斯、永谢布等），其中一个重要目的是获得明朝给右翼诸部的“市赏”。
明朝不给林丹汗，林丹汗乃发兵进犯大同，明朝不得不恢复对林丹汗的赏赐。
后金利用林丹汗西迁之机，吞并了察哈尔本部，并于1632年大举进攻林丹汗，林丹汗闻讯远遁青海。
此后，林丹汗与明朝的关系彻底破裂，明朝甚至将林丹汗遗留的财物及部众移交给后金。
后来林丹汗与西藏藏巴汗、康区白利土司月顿多吉和喀尔喀绰克图台吉、却图汗结成“反黄教联盟”，企图东山再起，但很快于1634年去世。
即位之初的林丹汗在明朝大臣的奏文中多次被提到。
最早是在1606年，万历三十四年十月，兵科都给事中宋一韩《边事大略》奏文中称：“自酉、戌两殒大师，辽尚可言哉？所幸天厌夷种，土蛮（原指图们汗，这里指布延汗）物故，稍稍息肩。独凌丹憨新立，众虏煽惑，都会、歹青等阳顺阴逆，安能不相率响应？此辽东之情形也。”并称林丹汗为“穷饿之虏”。
次年七月，兵部尚书萧大亨上疏分析边防形势，称“幼憨嗣立，懦弱未威”。
1609年辽东巡按熊廷弼也说林丹汗“尚不能统众”。
林丹汗即位10年后，其威望与实力逐渐攀升，1612年，林丹汗率军3万入侵明朝，但收效不大。
到1615年秋，他亲率数万军队三次抄掠明边，自广宁至锦州长达数百里的战线上频繁出击，声势浩大。
明朝方面惊呼“虎墩兔憨为虏中名王，尤称桀骜”。
到1617年时，林丹汗送还了掳掠的明朝人口，并获得了与明朝互市的权利。
值得注意的是，在1615年的军事行动中，林丹汗是与内喀尔喀五部盟主卓里克图洪巴图鲁（明朝称为炒花）联合举兵的，说明内喀尔喀已经伏属于林丹汗的控制之下。
此时，他采取了一系列措施加强汗权，如兴建都城察汉浩特，意为“白城”，用《图们汗法典》约束诸部，使漠南诸部重新来向大汗朝觐。
他的理想不仅仅是加强察哈尔部的势力，更是要恢复成吉思汗的霸业。
这从他的尊号“神中之神全智成吉思隆盛汗”、“林丹呼图克图圣武成吉思大明薛禅战无不胜无比伟大恰克剌瓦尔迪太宗上天之天宇宙之玉皇转金轮法王”便可看出。
1617年，林丹汗在西藏萨迦派僧侣沙尔呼图克图的劝说下，由黄教（格鲁派