顺治六年，李国英又率军攻占安县、彰明二城，顺治七年，李国英命部将率军攻取川北地区，顺治九年，大西军孙可望部大举进攻保宁，李国英指挥清军奋力抵抗，终于击退孙可望的进攻。顺治十一年，因军功卓越，兼任兵部尚书。
同年孙可望率军攻占成都，重庆、夔州、嘉定等地都在农民军和明军的控制之下，清军在四川处境非常不利，清廷决定全力经营四川，遂任命李国英为川陕总督，顺治十四年，李国英全面主持川陕地区的军民两政，向清廷请旨派吴三桂由汉中出兵，并攻占了重庆，谭文、谭弘等明军退守忠县和万县一带，清军遂基本控制了四川全境。
顺治十七年，驻守雅州的降将郝成裔起兵造反，李国英亲自率军攻打雅州，郝军大败，郝成裔逃往黎州，被李国英生擒，顺治十八年，李国英出任四川总督，任命李国英为总督，之后他在叙州击败前来进犯的明军余部，他还上书建议三梳剿“夔东十三家”，清廷下令三省出兵，最终将夔东地区农民军余部与明军彻底消灭，李国英死后，康熙皇帝追叙李国英功，谥勤襄，封世职一等阿思哈尼哈番。